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我校膜国家重点实验室在电催化膜制备及其选择性氧化研究方面取得重大进展

发布时间:2018-01-10浏览次数:13

膜国家重点实验室王晔、尹振,审阅:何本桥  


近日,我校分离膜与膜过程国家重点实验室绿色催化与膜分离创新团队尹振副教授等在国际公认的化学及材料等领域顶级期刊ACS Nano (IF=13.94)发表了题为“Engineering Interface with One-Dimensional Co3O4 Nanostructure in Catalytic Membrane Electrode: Toward an Advanced Electrocatalyst for Alcohol Oxidation”(ACS Nano 2017, 11, 12365−12377)的论文。论文在线发表不到2个月内文章浏览下载量已经超过1000次,引起国内外广泛关注。全文链接:http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.7b06287


  说明:C:\Users\Think\Desktop\图片2.jpg

1. 电催化膜电极、膜反应器以及醇类氧化反应结果示意图。

进入21世纪以来,随着节能减排和环境保护的要求日益严格,以绿色合成为目标的有机电化学合成引起广泛关注,各类新型环境友好且高附加值的合成工艺路线被开发和应用。然而,传统的电化学合成工艺面临着电流效率低、能耗和电极成本较高、工艺相对复杂等问题,严重限制其发展和大规模应用。

为了解决电化学有机合成的诸多问题,在前期研究之上,绿色催化与膜分离创新团队在李建新教授的指导下将电催化膜反应器成功地应用于电化学有机合成中,并在醇类的电化学氧化、环己烷氧化等反应中取得一系列研究成果(J. Catal. 2015, 329, 187-194Electrochim. Acta 2014, 123, 33-41)。然而,目前电催化膜反应器依然存在催化剂负载困难、颗粒难以控制、催化剂容易流失等问题。

为此,尹振副教授带领研究生在前期电催化膜反应器的研究基础之上,开发出基于原位生长的一维金属氧化物可控负载的方法,成功地将一维Co3O4纳米线均匀可控地负载于钛基膜,制备得到高效的钛基电催化膜电极,并以此为基础构建电催化膜反应器,在醇类选择性氧化反应中显示出优异的催化性能和反应器性能:室温条件下(20 oC),无需任何氧化剂,电流密度在2.6 mA cm-2,停留时间为14min,苯甲醇氧化反应可达到99%的转化率和92%的苯甲酸选择性。与钛基膜和负载Co3O4纳米颗粒的钛基膜相比,负载Co3O4纳米线的钛基膜电极的催化性能和稳定性都大幅提高,而且在多种醇的氧化反应均显示出优良的催化性能。即使在更低的反应温度下,该膜电极和膜反应器依然具有良好的催化性能和反应选择性,例如反应温度为0 oC时,对于环己醇氧化反应而言,环己酮的选择性仍然保持在99%以上,其催化性能远超过目前所报道的贵金属催化剂和氧化物催化剂。因此,该工作不但为膜催化、膜电极的设计、催化剂的制备及电催化膜反应器的应用提供了重要的实验依据,而且对于催化反应和催化剂的制备具有重要的理论意义,而且对于开发和设计电催化膜电极和膜反应器具有重要的指导和应用价值。

该项研究由天津工业大学分离膜与膜过程国家重点实验室、环境与化工学院、材料科学与工程学院、北京大学化学与分子工程学院、德国马普应用技术研究院弗里茨•哈伯学院(Fritz-Haber-Institut der Max-Planck-Gesellschaft)等单位合作完成,得到了教育部创新团队发展计划、国家自然科学基金、天津市应用基础与前沿技术研究计划、天津市科技发展计划、北京分子科学国家实验室开放课题等项目资助。其中,部分实验工作由环境与化工学院化工系2017届硕士研究生郑玉梅同学完成,相关研究成果已经申请发明专利。

该工作标志着天津工业大学在催化及反应器,尤其是电催化膜及膜反应器的研发方面取得重要的突破性进展,为电催化膜反应器的应用奠定了良好的基础。